Yeni radyasyon tespit malzemelerinin makine öğrenimi destekli tasarımı

Sintilatörler, X-ışınları ve γ-ışınları gibi yüksek enerjili radyasyona maruz kaldıklarında ışık yayan malzemelerdir (Şekil 1). Sintilatör malzemeyle etkileşime giren her radyasyon fotonu, ayrı bir ışık parlamasıyla sonuçlanır; bu, yüksek hassasiyete ek olarak, sintilasyon dedektörlerinin ilgili radyoaktif malzemeler için spektroskopik profilleri yakalayabildiği anlamına gelir.

Şekil 1: Sintilatörün çalışması. Sintilasyon, yüksek enerjili gelen parçacıkların, malzeme içindeki uyarılmış elektronlar ve deliklerden (daha genel olarak taşıyıcılar olarak adlandırılır) oluşan bir diziye dönüştürülmesiyle başlar. Bu materyal, tanımı gereği, elektronik yapıda dolu ve boş durumlar arasında bir boşluk olan bir bant aralığına sahiptir – EG. Bu sıcak taşıyıcılar malzemenin içinden geçerken, kendilerini soğuran tuzaklarla karşılaşabilirler; bazı taşıyıcılar ise bu tuzaklardan kaçar ve sonunda ortak bir rekombinasyon merkezi veya aktivatörle karşılaşırlar; bu noktada yeniden birleşerek, görüntülenen görünür veya neredeyse görünür fotonları yayarlar. kameralarla.

Tarihsel olarak, yeni dedektör malzemeleri ağırlıklı olarak kaynak yoğun deneme-yanılma teknikleri yoluyla geliştirildi ve genellikle keşiften uygulamaya kadar yaklaşık 10 yıl sürüyordu. Bu yaklaşım başarıya ulaşmış olsa da, potansiyel olarak devrim niteliğindeki materyallerden oluşan geniş bir alanı keşfedilmemiş halde bırakıyor. Sintilatörler, tıbbi görüntülemeden (örneğin CT tarayıcılarda kullanılırlar), X-ışını güvenliğine ve uzay uygulamalarına kadar çeşitli uygulamalara sahiptir.

Ancak her uygulamanın farklı gereksinimleri vardır; bazıları yüksek çözünürlük gerektirebilirken başka bir uygulama için ışık verimi çok önemli olabilir. Sintilatörün geliştirilmesinde yıllar içinde katlanarak ilerlemeler görülmesine rağmen, bugün hala sınırlı sayıda ticari olarak temin edilebilen sintilatör bulunmaktadır. Bu nedenle çoğu uygulama, kullanıma hazır sintilatörler kullanır ve özel olarak tasarlanmış ve dolayısıyla uygulamaya göre daha optimize edilmiş bir sintilatör kullanmak yerine mevcut olanla yetinir.

Özel sintilatörler tasarlamak için, olası malzemelerin alanını araştırmamız ve kimyasal olarak uyumlu bileşimleri tanımlamamız ve ardından i) termodinamik olarak kararlı olması, ii) deneysel olarak şekillendirilebilir olması, iii) uygun bir bant aralığına sahip olması, iv) uygun aktivatör durumlarına sahip olması gereken adayları izole etmemiz gerekir. parıldama sergiler ve son olarak v) gerekli hedef özelliğine sahiptir. Bu çalışmada (i)-(iii) adımlarına odaklanıyoruz.

Şekil 2: Yeni sintilatör keşfi için hiyerarşik aşağı seçim çerçevesi. Her biri sintilatör malzemesinin farklı bir yönünü hedefleyen bir dizi ML modeli aracılığıyla 5 milyondan fazla potansiyel kimyayla başlayarak, geniş bir bant aralığı sergilemesi muhtemel yaklaşık 300 çift perovskit tespit ediyoruz. Bunlar daha sonra boşluk içindeki aktivatör durumlarının konumu ve diğer gerekli ve istenen özellikler açısından değerlendirilir.

İlk adım olarak, çift oksit perovskit sınıfına odaklanıyoruz ve bant boşluğu sınıflandırması ve regresyonu için çapraz doğrulanmış ve tahmine dayalı makine öğrenimi modellerinin, 68 öğeyi kapsayan kapsamlı veri kümeleri kullanılarak eğitildiği hiyerarşik bir tarama süreci (Şekil 2) uyguluyoruz. periyodik tablo sırayla uygulanır. Yani, ilk önce bileşikleri küçük veya büyük bant aralığına sahip olmalarına göre sınıflandırırız ve daha sonra uygun şekilde büyük bant aralığına sahip olanlar için bant aralığının gerçek değerini tahmin ederiz. Bu, hem metalik hem de yalıtkan bileşikler için bant aralığını tahmin etmeye çalışmaktan daha sağlam bir tarama sağlar. Daha önce tanımlanmış bir durumu araştırmak için bu modelleri uyguluyoruz. [1] Şekillendirilebilir ve kararlı kübik tek ve çift oksit perovskitlerin kapsamlı kimyasal uzayı, sonuçta deneysel olarak şekillendirilebilir, termodinamik olarak kararlı olduğu tahmin edilen, yalıtkan olan ve geniş bir bant aralığına sahip olan 310 adayı tanımlar. Bu malzeme seti, yüksek doğruluklu bant boşluklarını tahmin etmek için modeller kullanılarak daha fazla araştırılabilir. [2]kusur durumları [3]ve hedeflenen sintilatör özellikleri [4].

Çok adımlı hiyerarşik tarama yaklaşımımız, burada incelenen oksit perovskitlere ek olarak diğer malzeme sınıflarını da araştırmak için genelleştirilebilir. Bu modellerin verimliliği, fizik tabanlı makine öğrenimi modellerinin yeni fonksiyonel malzemelerin keşfine uygulanmasına daha fazla ivme kazandırıyor.

Daha fazla ayrıntı için lütfen şu adresteki makalemize bakın: https://www.nature.com/articles/s43246-023-00373-4

LA-UR-23-33741

Referanslar:

[1] Talapatra, A., Uberuaga, BP, Stanek, CR ve Pilania, G. (2021). Tek ve çift perovskit oksitlerin şekillendirilebilirliğinin ve termodinamik stabilitesinin tahmini için bir makine öğrenme yaklaşımı. Malzemelerin Kimyası, 33(3), 845-858.

[2] Pilania, G., Gubernatis, JE ve Lookman, T. (2017). Katıların doğru bant aralığı tahminleri için çok duyarlıklı makine öğrenimi modelleri. Hesaplamalı Malzeme Bilimi, 129156-163.

[3] Pilania, G., McClellan, KJ, Stanek, CR ve Uberuaga, BP (2018). İnorganik sintilatör keşfi için fizik bilgili makine öğrenimi. Kimyasal fizik Dergisi, 148(24).

[4] Pilania, G., Liu, XY ve Wang, Z. (2019). Lantanitle aktifleştirilen inorganik sintilatörler için veri destekli yapı-özellik haritalamaları. Malzeme Bilimi Dergisi, 548361-8380.

Bir yanıt yazın

E-posta adresiniz yayınlanmayacak. Gerekli alanlar * ile işaretlenmişlerdir